2013年,贾樟柯导演的电影《天注定》海外热映获好评,李梦因缘在片中饰演夜总会小姐莲蓉,并随剧组参加第66届戛纳国际电影节,荣幸成为首位踏上国际红毯的90后内地女演员。李梦说,她被贾导对电影的热爱所感染,重拾表演梦,再度回想起18岁触电的经历,她坦言那是电影带给她最好的成人礼。同年,李梦与刘烨、黄渤、张涵予等合作出演电视剧《火线三兄弟》,收获较高收视率。
2014年,李梦参与李玉执导,范冰冰、韩庚主演的电影《万物生长》的拍摄,在片中饰演秋水念念不忘的初恋小满;同年,与秦昊合作出演摇滚青春片《摇滚英雄》,饰演一位跑龙套尝尽艰辛终于成名的影后李爱,被媒体称为影射了窦唯、王菲的爱情故事,影片于2015年6月20日全国上映。
2015年,李梦参演丁晟导演的警匪片《解救吾先生》,在片中饰演绑匪(王千源饰)的情人,忧郁叛逆的陈晨;同年,拍摄周拓如导演,吴亦凡、刘亦菲主演的青春片《致青春·原来你还在这里》,在片中饰演对好友仗义、对爱情执着的少女莫郁华,获得原著作者辛夷坞的称赞;随后,在金马奖获奖导演张荣吉导演,黄子韬、杨采钰、杜天皓主演悬疑青春片《夏天十九岁的肖像》中饰演为爱痴狂的双面少女朱莉,影片于2017年上映。
2016年,与钟汉良、马天宇、孙怡等合作出演电视剧《凉生,我们可不可以不忧伤》,饰演小九。
2017年1月13日,与董子健主演改编自路内同名小说的工厂青春片《少年巴比伦》全国公映,李梦在片中饰演70年代的独立知性厂花白蓝,并获第23届北京大学生电影节最佳女演员提名;2月17日,胡雪桦导演的《上海王》公映,在片中饰演终于自我、坚贞不屈的少女时期的筱月桂;3月3日,与刘诗诗、王千源合作出演、刘江导演的年代剧《黎明决战》播出,饰演刘诗诗的亲妹妹宋玉菡;3月6日,二度合作贾樟柯合作,主演由其监制、华裔青年导演CathyYan阎羽茜编剧执导的电影《海上浮城》,搭档李安之子李淳,邬君梅任该片联合制片并主演;6月,第20届上海国际电影节上,李梦再曝入组姜文导演新片《侠隐》,再度引起关注与热议,该片改编自旅美作家张北海的同名小说。
2018年1月18日,李梦与王凯、马天宇、王大陆主演的电影《英雄本色2018》上映并饰演剧中大哥周凯的女人美琳;1月28日,由贾樟柯监制、李梦主演的电影《海上浮城》斩获第38届圣丹斯电影节“集体表演奖”,是唯一入围且获奖的中国电影,李梦成为首位在圣丹斯电影节获奖的90后中国女演员。
2011年4月28日,担任第3届的西安世界园艺博览会形象大使。