1987年,主演了侯孝贤执导的由日本漫画改编的电影《尼罗河女儿》。1989年,拍摄了由陈松勇、梁朝伟主演的电影《悲情城市》,饰演林家三子。
1990年,在成龙主演的动作喜剧电影《火烧岛》中饰演帮派老大大林。1992年,高捷在《少年吔,安啦》中,首度出演黑道大哥的角色。1994年,拍摄了由李仁港执导的、吴兴国主演的动作电影《94独臂刀之情》。1996年,出演了由伍宗德、庄训鑫共同执导的单元系列剧《台湾灵异事件》。1998年,拍摄了由梁朝伟、刘嘉玲主演的剧情电影《海上花》,饰演候补县令罗子富。
2000年,拍摄了爱情惊悚犯罪作品《小百无禁忌》的故事三《游牧民族》;随后,与谢霆锋共同主演了徐克执导的犯罪电影《顺流逆流》。
2007年7月,拍摄了宁浩执导的黑色幽默喜剧贺岁电影《疯狂的赛车》;11月,在成龙主演的取自日本华人社会真实事件改编的电影《新宿事件》中饰演台南帮老大;先与吴彦祖、张震合作出演翻拍自《喋血街头》的动作电影《天堂口》,饰演黑帮老大陈四哥;后与苏慧伦,张翰合作,出演了台湾文艺电影《流浪神狗人》。
2008年,主演了充满魔幻写实和爆炸性摇滚的故事元素黑色喜剧电影《一席之地》,并凭纸扎师傅一角获得第十届华语电影传媒大奖之最佳男配角;之后,拍摄了钟孟宏自编自导并亲自担任摄影的首部剧情长片电影《停车》,饰演退隐江湖的理发师。
2009年3月,先参演了展现台北浪漫风采的城市爱情电影《一页台北》,饰演慈眉善目的面店老板;后拍摄了爱情电影《泪王子》,由张孝全、范植伟主演此剧。
2010年5月,拍摄了第七代导演李远执导的动作悬疑电影《回马枪》,在片中担纲反派男一号;8月,与赵又延、黄渤共同出演了动作喜剧电影《痞子英雄首部曲:全面开战》。
2011年4月,出演台湾首部活尸电影《Z-108弃城》,饰演政府高官;5月,加盟了房祖名主演的喜剧爱情电影《给野兽献花》;9月,出演了青春爱情动作喜剧电影《女孩坏坏》,剧中饰演主角贾斯汀的叔叔;10月,主演了首部以微博为主题的系列微电影《微博有鬼》之《目击者》;12月,在以小人物的喜怒哀乐为线索的电影《海岛乐园》中饰演Danny委派的调查人员。
2012年8月,在王力宏、章子怡主演的都市浪漫冒险喜剧《非常幸运》中饰演黑寡妇手下高先生;10月,主演了张荣吉与伊朗导演AlirezaKhatami共同执导的单元剧《台北工厂》之《老张的新地址》。
2013年3月,出演黑色幽默喜剧《囧人之越挠越痒》,饰演黑帮老大二哥;7月,主演了吴宇森执导的战争片《太平轮》,饰演严仓猛;随后,与张家辉、彭于晏共同主演动作电影《激战》,剧中饰演彭于晏的父亲。
2014年3月,先拍摄了由罗卓瑶执导,阮经天、周冬雨共同主演的文艺青年犯罪喜剧电影《暴走神探》;后与古天乐、余文乐共同主演警匪枪战电影《谜城》,饰演台湾匪帮老大。
2015年4月,与霍建华、任达华共同主演了度悬疑动作喜剧《真相禁区》,出演了一个寿司店老板兼主厨,是戏里沈嘉美现任丈夫;5月,搭档郭富城、杨子姗出演黑帮爱情电影《天亮之前》,饰演黑帮老大。
2016年,主演了台湾黑帮电影《林北小舞》。
2019年7月31日,高捷参演的喜剧电影《我的姐姐是杀手》正式开机;9月6日,与王志文、余男等合作主演的电影《最长一枪》上映。
高捷老师非常的专业。在他试戏的时候,我就感觉眼前就是一个大荧幕,仿佛正在欣赏他的电影。每一次的情绪把握的都非常到位,从他身上我能学到非常多的东西。
高捷被称为“黑帮专业户”。高捷演绎的狠,不是故意对你耍的狠,是他站在那里不说话,你也会是怕他的,是很自然的一种威慑力,很难超越。他演起心里戏来自然流露中表达的浑然天成。
高捷塑造的黑帮老大是“没有痕迹的表演”。